人体呼气中存在多种与健康状况密切相关的标志物分子。在众多的标志物分子中，NH3能直接反映肾脏、肝脏和肠道等器官和内循环系统功能，对于痛风、慢性肾炎和高血氨症等疾病监测均具有很重要的指标特性。但是极低的呼气氨浓度（50-1000 ppb）很难被传统的氧化物传感器专一、灵敏地检测。那么如何设计专一性的分子识别结构，使其在复杂的人体呼气环境中精准测定NH3成为可能？金属有机框架化合物（MOFs）通常具有识别分子的活性位点，可以模仿生物系统中的蛋白受体与特定的客体分子的作用机制。然而局限于缓慢的电子传输特性，传统MOF无法有效地将化学信号转换成电子信号，因此需要从头设计基于MOF的高效电子器件来实现分子解码的功能。
TOC: MOF外延电子器件检测人体呼出氨（Credit: Xiang Yao/Sun Lab）
近日，复旦大学孙正宗和李巧伟课题组通过范德华外延的方法，在毫米级单晶晶畴石墨烯表面外延生长了长程有序的MOF结构（LR-epi-MOF），其具有30°的外延生长角度和2.8%的晶格错配度。这一研究成果以“Long-Range Epitaxial MOF Electronics for Continuous Monitoring of Human Breath Ammonia”为题发表于美国化学会志J. Am. Chem. Soc.。
据介绍，这种长程有序外延结构可以有效促进NH3分子和MOF，MOF和外延基底石墨烯之间的电荷转移行为，增强界面处的整体电荷离域和全局耦合效应。得益于这些特性，LR-epi-MOF器件可以在潮湿环境下准确检测0.1 ppb的NH3浓度，并在复杂环境中保持对NH3分子的专一响应。基于LR-epi-MOF构建的外延电子器件检测系统可以实时监测正常生活模式、运动模式和蛋白质代谢模式中的呼气氨浓度的变化。在对于呼气氨的连续监测过程中，研究者发现，适当的锻炼会有利于汗液排泄降低体内的代谢氨产物，此外，可溶性蛋白粉的摄入会导致代谢氨的快速升高，但是一般会在8-10小时内恢复到正常水平
博士生巩鹏第一作者，微电子学院教授孙正宗和化学系教授李巧伟为该工作的共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划和复旦大学义乌研究院项目的支持。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12135
