多组分液滴广泛存在于技术应用中，如喷墨打印、医学诊断、废水处理、增材制造等领域。由于其蕴含着丰富的物理、化学和流体力学特性，且往往伴随着相变过程（如蒸发、凝固等），多组分液滴的动力学行为成为流体力学研究热点之一。
近日，复旦大学航空航天系邓道盛课题组开展水/乙醇二元液滴壁面结冰实验，观察到与纯水液滴结冰截然不同的“自发升高”结冰形貌。结合实验中测量的液滴轮廓、温度场和流场信息，揭示了二元液滴结冰过程中，由于冰-水凝固分界线附近乙醇浓度富集，导致表面张力局部降低。进而提出溶质马兰戈尼（Marangoni）效应（指意大利物理学家卡罗·马兰戈尼的博士论文研究表面张力梯度在液体界面处形成的流动，这种现象统称为马兰戈尼效应），驱动液滴自发升高的物理机理。相关研究成果以“Self-lifting Droplet Driven by the Solidification-induced Solutal Marangoni Flow”（《凝固诱导溶质马兰戈尼流动驱动二元液滴自发升高》）为题发表于《物理评论快报》 (Phys. Rev. Lett. 132, 014002,2024)。
图1：“自发升高”结冰液滴的高速相机和热像图
对于纯水液滴结冰来说，由于水从液态转变为固态过程中的体积膨胀效应，会在结冰最后阶段形成锥状突起，如图1a所示，但在整个结冰过程中，冰-水分界线（红色虚线）附近的气/固界面和气/液界面保持连续。而对于二元液滴结冰的情况，冰-水分界线附近的气/固界面和气/液界面存在明显的转折，如图1b-d所示，且最终时刻液滴高度可以达到初始高度的2倍以上，远远超过纯水液滴结冰情况。
液滴内部的流场揭示了“自发升高”的物理机理。对于纯水液滴，由于气/液界面温度梯度的存在（如图1右侧所示），会在气/液界面处产生向下的热Marangoni流动，在液滴中心产生向上的流动，如图2a所示。但对于二元液滴，出现反向的流场，即气/液界面处是向上的流动，而液滴中心是向下的流动，如图2b所示。
基于多组分溶液体系结冰理论，论文提出在冰-水界面附近存在乙醇的富集层，进而在气/液界面处产生了向上的溶质Marangoni流动的物理机制 （如图2c所示）。实验观测、量纲分析与数值模拟，进一步验证了该机理。
图2：溶质Marangoni流动驱动的“自发升高”
本工作阐明了多组分液滴结冰过程中的Marangoni效应，有助于加深对多组分液滴动力学的物理理解，为多组分流体凝固相关的技术应用提供参考。复旦大学博士生王峰为论文第一作者，邓道盛研究员为论文通讯作者，论文合作者还有复旦大学航空航天系青年副研究员胡曼，博士后霍鹏、顾希，和博士生陈力、李雨琪。
论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.132.014002
