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复旦大学郑耿锋教授团队
首次将硼掺杂石墨烯用于电催化固定氮气

来源:先进材料实验室发布时间:2018-07-09

近日,复旦大学先进材料实验室郑耿锋和湖南大学马建民团队首次将硼掺杂石墨烯作为非金属氮气还原电催化剂应用于常温常压水溶液中氮气还原。通过理论计算,该项工作有力证明了硼原子掺杂有利于氮气的活化,反应的进行。在硼原子掺杂水平为6.2%时,硼掺杂石墨烯的NH3产量达到9.8 μg·hr-1·cm-2,法拉第效率达10.8%。相关成果以“硼掺杂石墨烯应用于电催化氮气还原”为题(Boron-Doped Graphene for Electrocatalytic N2 Reduction)于日前发表于Cell出版基团旗下的能源旗舰期刊《焦耳》(Joule)(DOI:10.1016/j.joule.2018.06.007)。
 

氨气(NH3)不仅是一种重要的储能中间体和无碳能源载体,也是广泛应用于农业和工业的基本化学品。随着世界人口不断增长,人们对氨气(NH3)的需求日益增加。目前,氨气(NH3)的全球产量约为每年1.5亿吨。工业NH3的生产仍以传统Haber-Bosch工艺为主。它是在高温(400-600 oC)和高压(150-350 atm)下使用高纯度的氮气(N2)和氢气(H2)的反应。该过程十分消耗能量,占世界每年能源消耗的1%。一方面,高温高压的反应条件不仅本身十分消耗能量,也对设备提出了很高的要求,另一方面,反应的原料高纯度H2主要由化石燃料蒸气重整产生。化石燃料蒸气重整过程会排放大量温室气体CO2。开发一种绿色环保的合成氨气的方法刻不容缓。
 

电催化合成氨气是一种相对节能和环保的解决之道。因为它可以使用可再生能源(太阳能和风能)作为能量来源,同时用常温常压的反应条件取代传统合成氨的苛刻反应条件。电催化原料是N2和H2O,用H2O取代H2,是一个无碳和可持续的氨气合成路径。
 

而氮气还原催化剂是电催化氮气还原反应的核心环节。通过实验测定与理论计算可以探索催化剂的不同成分以及结构对目标反应的催化活性。到目前为止,一系列在常温常压条件下生产NH3的电催化剂已被设计和合成出来。相关工作的报道目前主要使用金属电催化剂,同时合成氨气效率仍比较低。
 

氮气分子是十分稳定的惰性气体,催化剂如何吸附与活化氮气是反应的关键问题。通过将硼掺杂石墨烯作为非金属氮气还原电催化剂应用于常温常压水溶液中氮气还原,复旦大学郑耿锋和湖南大学马建民团队发现,硼原子引入石墨烯后,使得石墨烯材料电子密度重新分布,硼原子(黄色)电荷为0.59 e(如图)。这样,氮气分子N2(蓝色)会更容易吸附在硼原子上,得到活化,推动反应的进行。

图: 硼掺杂石墨烯进行电催化氮气还原制氨的原理图


文献链接:Boron-Doped Graphene for Electrocatalytic N2 Reduction(Joule, 2018,
DOI:10.1016/j.joule.2018.06.007)
 

 

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